微生物在砷的生物地球化学循环中扮演着重要角色。由于砷的毒性,微生物进化出不同的代谢机制来应对其毒害,这些机制包括氧化、还原、甲基化、脱甲基、挥发、外排等。一些微生物能将无机三价砷[As(III)]甲基化产生毒性低的甲基五价砷。然而,砷甲基化过程的中间产物单甲基三价砷[MAs(III)]具有比As(III)更强的毒性。有意思的是,有些微生物通过产生剧毒的MAs(III)抑制其它微生物生长,将MAs(III)当做一种原始的抗生素。为了抵抗这种抗生素,微生物需要进化出对MAs(III)进行解毒的机制。
js4399金沙线路赵方杰团队从砷污染水稻土分离到一株耐砷的细菌Ensifer adhaerensST2,发现该菌株含有一个新的砷抗性基因簇arsRVK,其中编码的ArsV是一个具有未知功能的单加氧酶。异源基因表达实验表明,arsV基因可以赋予砷敏感大肠杆菌AW3110更高的MAs(III)抗性和氧化MAs(III)的能力。通过纯化蛋白的酶学实验证明,在NADPH和FAD或FMN存在的条件下,ArsV蛋白可以将MAs(III)氧化为毒性低的MAs(V)(图1),并且可以将三价锑[Sb(III)]氧化为毒性低五价锑Sb(V)。arsRVK基因簇存在于多种细菌的基因组中(图1)。通过对稻田土壤的宏基因组数据分析表明,arsV同源基因的丰度为0.12 ~ 0.25 ppm,与另一个已报道的MAs(III)氧化酶基因(arsH)丰度相似。这些结果表明,ArsV是一种新型的MAs(III)和Sb(III)的解毒酶,编码arsV的基因广泛存在于土壤细菌中。
图1. 土壤中广泛存在arsV基因及ArsV氧化解毒MAs(III)的机制
近日,该研究结果以“Oxidation of organoarsenicals and antimonite by a novel flavin monooxygenase widely present in soil bacteria”为题目在Environmental Microbiology在线发表。张隽副教授为论文第一作者,赵方杰教授为通讯作者。资环院蔡枫博士、硕士生吴亦飞和王子萍、广东省生态环境技术研究所孙晓旭博士、英国利兹大学肖可青博士、以及佛罗里达国际大学的Barry P. Rosen教授和陈健博士参与了部分研究工作。本项目研究得到了国家自然科学基金(41930758和31970108)等项目的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1111/1462-2920.15488